Su aportación al arte del grabado no fue sólo creativa, sino también técnica, pues introdujo el uso de un barniz especial de luthiers para el grabado alaguafuerte. Este barniz, más fiable que la tradicional capa de cera, permitía someter las planchas de cobre a más baños de ácido sin miedo a accidentes que malograsen todo el trabajo. De este modo, el proceso de grabado a aguafuerte pudo abordarse en más pasos intermedios, con mayor riqueza de detalles, igualando a otras técnicas gráficas anteriores (punta seca, buril).
Creó dos famosas series sobre Las miserias de la guerra, inspiradas en los sucesos de la Guerra de los Treinta Años. Su publicación en 1633coincidió con la ocupación de la Lorena por las tropas francesas; se decía que estos hechos las inspiraron, aunque Callot había empezado a grabar las planchas tiempo antes. Influirían en Los desastres de la guerra de Goya.
Sus planchas de mendigos fueron recreadas por Rembrandt, Jan van Vliet y Pieter Quast, entre muchos otros grabadores.